ag國際亞游登錄平臺科研團隊發現新型三維鹵化鉛鈣鈦礦分子鐵電材料

ag國際亞游登錄平臺:2020-02-26瀏覽次數:13

【東大資訊網2月26日電】 (通訊員 熊仁根)近日,ag國際亞游登錄平臺化學化工亞游官網登錄國際分子鐵電科學與應用研究院暨江蘇省“分子鐵電科學與應用”重點實驗室在三維鹵化鉛鈣鈦礦鐵電材料領域取得進展,相關研究成果以“A Three-Dimensional Lead Halide Perovskite-Related Ferroelectric”為題發表在化學領域頂級刊物Journal of the American Chemical Society《美國化學會會志》上。

有機-無機雜化鈣鈦礦材料常因其獨特結構而存在鐵電性,鐵電材料與生俱來的自發極化特性,且自發極化在外電場作用下可翻轉應運而生了鐵電異樣光伏效應,這為新一代鈣鈦礦太陽能電池注入了新的活力。鐵電異樣光伏效應依靠極化誘導內建電場的產生,從而促進光生載流子分離。該特性常伴隨鐵電半導體中諸多光電現象的產生。以(CH3NH3)PbI3為代表的三維有機-無機雜化鹵化鉛鈣鈦礦材料因其功能多樣性,且在光電應用領域有著廣闊前景而受到人們廣泛關注。然而,三維鹵化鉛鈣鈦礦結構及其罕見,更況且它們的鐵電性一直處于激烈的爭議中。于此,該研究首次報道了具有三維鈣鈦礦結構的鹵化鉛鐵電體,[2-trimethylammonioethylammonium]Pb2Cl6 ([TMAEA]Pb2Cl6)(圖一),相變溫度為421 K,與此同時,它還是一例直接帶隙為3.43 eV的具有優異半導特性的高溫分子鐵電體。 

圖一. (a, b) 293 K條件下[TMAEA]Pb2Cl6的晶體結構圖; (c) 293 K條件下的晶體堆積圖; (d) 293 K條件下的晶體堆積圖。  

無機陶瓷BaTiO3(BTO)由于具有著優異的結構穩定性與鐵電性,而實現廣泛商用。BTO的相變溫度(393 K)略低于[TMAEA]Pb2Cl6,帶隙(~3.59 eV)與[TMAEA]Pb2Cl6相近。但由于[TMAEA]Pb2Cl6(有序-無序型)的相變機理不同于BTO(位移型),這使得兩者的飽和極化值有著明顯的差距。(圖二)無機陶瓷BTO的飽和極化值為26 ?C/cm2,而分子鐵電體[TMAEA]Pb2Cl6僅為1 ?C/cm2。盡管如此,分子材料由于具有著優越的結構可調性,在與化學設計有機結合后勢必將帶來更多的挑戰與機遇。這一研究不僅將豐富三維鹵化鉛鈣鈦礦家族,更將引路三維鹵化鉛鈣鈦礦鐵電材料的研究,為新一代基于鐵電異樣光伏效應的有機-無機雜化鈣鈦礦材料在光電器件領域取得重大突破奠定基調。

圖二. 晶體結構示意圖: (a) BaTiO3; (b) [TMAEA]Pb2Cl6。  

有機-無機雜化鹵化鉛鐵電半導體材料,將自身的鐵電性和半導體特性與其結構特有優勢如:低成本、易加工、機械柔性等相結合,有望為新一代柔性光電材料提供更優解。有鑒于此,ag國際亞游登錄平臺化學化工亞游官網登錄國際分子鐵電科學與應用研究院經過不懈的努力,以具有中心對稱結構的[CH3NH3]PbCl3為原型,利用Goldschmidt容忍因子規則,成功實現了三維氯化鉛鈣鈦礦結構的化學設計,并在該材料中成功實現了鐵電性與半導體性能的完美結合。這是三維鹵化鉛鈣鈦礦鐵電材料首次被報道,它的相變溫度為407.7 K(遠超(CH3NH3)PbI3的330 K)進一步為其能適應更寬的應用范圍提供了保障(圖三)。通過壓電力顯微鏡(PFM),大家可直接觀測到鐵電疇結構及其再外加電場作用下的翻轉,這是該材料鐵電性的直接證明(圖四)。該工作展現了有機-無機雜化鹵化鉛鈣鈦礦鐵電材料在新一代光電器件中的巨大應用潛力。 

圖三. [TMAEA]Pb2Cl6的 (a) DSC曲線; (b) 隨溫度變化的介電常數在1 MHz頻率下的實部曲線; (c) 隨溫度變化的SHG強度; 嵌入圖: [TMAEA]Pb2Cl6和 KDP 在293 K 條件下的SHG強度對比; (d) 293 K 條件下的P?E電滯回線。  

圖四.[TMAEA]Pb2Cl6的疇結構及極化反轉圖。  

ag國際亞游登錄平臺化學化工亞游官網登錄張含悅博士為該論文成果的第一編輯,ag國際亞游登錄平臺為第一通訊單位。該研究成果得到“ag國際亞游登錄平臺十大科學與技術問題”啟動培育基金的資助。

論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.0c00375     


供稿:化學化工亞游官網登錄  


(責任編輯:嵇宏 審核:李小男)

  


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